Efectos de vacancias de oxígeno en la polarización eléctrica de SrTiO3−& sustituido con Co y Fe

Abstract

Materiales en los que coexisten al menos dos órdenes ferroicos, tales como magnetismo, ferroelectricidad o ferroelasticidad, se denominan materiales multiferroicos y han despertado un gran interés tanto por los fenómenos físicos que presentan como por los avances tecnológicos que estos prometen. En búsqueda de nuevos materiales multiferroicos y mecanismos que permitan manipular sus propiedades multiferroicas, investigamos en esta tesis la perovskita SrTi1−x−yFexCoyO3−δ (STFC) con deficiencias de oxígeno (δ). Mediante simulaciones computacionales basadas en la Teoría del Funcional de la Densidad exploramos de manera sistemática deficiencias de δ = {0, 0.125, 0.25}, analizando todas las distribuciones simétricamente distintas de vacancias de oxígeno (vO) y cationes sustituyentes Fe/Co para x = y = 0.125, diferentes estados de valencia y espín, y distintos ordenamientos magnéticos. Estudiamos las propiedades magnéticas y ferroeléctricas de STFC, centrándonos principalmente en el efecto que tienen las vO sobre características relevantes para la ferroelectricidad, tales como las simetrías cristalinas, la localización de cargas y la polarización eléctrica. Los resultados dan indicios del rol clave que cumplen las vacancias respecto a las propiedades multiferroicas de STFC. La distribución de vO y Fe/Co logra la estabilización de estados semiconductores de simetría cristalina reducida, generando múltiples estados polares cuya polarización eléctrica depende de la posición de las vacancias. Mediante migraciones de oxígeno entre configuraciones de vO distintas, es posible reorientar dicha polarización y alcanzar polarizaciones efectivas de hasta 26 µC/cm2 , dependiendo de los estados de valencia estabilizados en Fe, Co y Ti. Al mismo tiempo, las vO alteran los momentos magnéticos de los cationes 3d, alcanzando la máxima magnetización cuando δ = 0.125. Nuestros resultados sugieren que el control preciso de la distribución de vacancias de oxígeno y los procesos de migración de oxígeno constituyen una ruta interesante para el control de órdenes magnéticos y eléctricos en STFC y posiblemente otras perovskitas ABO3−δ sustituidas con metales de transición, ruta que aún no ha sido investigada a cabalidad en la literatura.